近日，大連化物所儀器分析化學(xué)研究室質(zhì)譜與快速檢測(cè)研究中心（102組群）李海洋研究員團(tuán)隊(duì)基于自主研發(fā)的光電離遷移時(shí)間離子遷移譜（PI-IMS），通過理論建模研究了PI-IMS在不同氣壓條件下的響應(yīng)特性，定量分析了離子復(fù)合過程和空間電荷對(duì)目標(biāo)分析物甲苯信號(hào)強(qiáng)度的影響，提升了PI-IMS的檢測(cè)靈敏度和線性動(dòng)態(tài)范圍。此外，理論建模研究揭示了光電離源分析性能的影響因素，從而深化對(duì)光電離源分析性能的認(rèn)識(shí)，有利于優(yōu)化高靈敏離子遷移譜的設(shè)計(jì)，并促進(jìn)其在在線分析領(lǐng)域中的應(yīng)用。
光電離源作為一種高效電離技術(shù)，與離子遷移譜或質(zhì)譜結(jié)合已廣泛應(yīng)用于臨床診斷、食品控制、環(huán)境污染物監(jiān)測(cè)和國家安全等各種現(xiàn)場(chǎng)分析領(lǐng)域。然而，在常壓條件下，光電離源中的離子復(fù)合過程造成的離子損失會(huì)減小IMS檢測(cè)的靈敏度及線性動(dòng)態(tài)范圍。
本工作中，該團(tuán)隊(duì)開發(fā)了一種氣壓可變的PI-IMS，以甲苯作為模型分子，研究了在1至0.1bar的氣壓范圍內(nèi)降低氣壓對(duì)甲苯信號(hào)響應(yīng)的影響。在理論模型的輔助下，團(tuán)隊(duì)確認(rèn)了離子復(fù)合和空間電荷分別是高壓和低壓條件下離子損失的主要因素。此外，僅考慮離子復(fù)合過程的影響時(shí)，團(tuán)隊(duì)通過理論模型，建立了最佳靈敏度對(duì)應(yīng)的氣壓條件與樣品濃度和電離區(qū)電場(chǎng)強(qiáng)度條件之間的關(guān)系式，為不同實(shí)驗(yàn)條件下確定最優(yōu)氣壓的大致范圍提供參考，實(shí)現(xiàn)PI-IMS檢測(cè)性能的快速優(yōu)化。研究發(fā)現(xiàn)，相對(duì)于大氣壓，氣壓條件為0.4bar時(shí)，PI-IMS對(duì)0.716ppmv的甲苯樣品檢測(cè)靈敏度可提升四倍左右，同時(shí)其線性動(dòng)態(tài)范圍也擴(kuò)大了兩倍以上。
相關(guān)研究以 “Improving the Sensitivity and Linear Range of Photoionization Ion?Mobility Spectrometry via Confining the Ion Recombination and Space Charge Effects Assisted by Theoretical Modeling” 為題，發(fā)表在《分析化學(xué)》（Analytical Chemistry）上。該工作的第一作者是我所博士研究生徐一仟。該工作得到了國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國家自然科學(xué)基金、我所創(chuàng)新基金等項(xiàng)目的支持。（文/圖 徐一仟）
文章鏈接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acs.analchem.4c00605
