表界面化學(xué)是能源、環(huán)境和生命等前沿科學(xué)領(lǐng)域的核心。在分子水平上表征表界面化學(xué)對闡明上述科學(xué)領(lǐng)域關(guān)鍵科學(xué)問題的化學(xué)本質(zhì)具有重要的意義。但是，表界面層極薄、其物種復(fù)雜性及高度動(dòng)態(tài)性對化學(xué)測量學(xué)提出了巨大挑戰(zhàn)。飛行時(shí)間二次離子質(zhì)譜（ToF-SIMS）是近年來得以迅速發(fā)展的先進(jìn)表界面分析技術(shù)。然而，作為一種基于高真空環(huán)境的分析技術(shù)，SIMS難以直接分析涉及到液體的表界面。
在國家自然科學(xué)基金委、科技部和中國科學(xué)院的支持下，化學(xué)研究所活體分析化學(xué)實(shí)驗(yàn)室汪福意研究員課題組近年來針對動(dòng)態(tài)表界面分析這一前沿科學(xué)問題，針對諸多重要表界面過程仍處于“黑箱”狀態(tài)的研究現(xiàn)狀，基于高化學(xué)穩(wěn)定、高真空兼容的微流控裝置，將一系列液體表面以及固液界面引入超高真空的SIMS分析系統(tǒng)中，發(fā)展了多場景適用的，具有高界面敏感（ppm）、高時(shí)間分辨（μs）、超薄信息深度（nm）和“軟”電離等特性的原位液相ToF-SIMS新技術(shù)，以直接分子證據(jù)可視化追蹤液體表面/固液界面的微觀弱相互作用（Anal. Chem., 2018, 90, 3341; Anal. Chem., 2019, 91, 7039），并原位實(shí)時(shí)監(jiān)測界面電化學(xué)雙電層結(jié)構(gòu)、反應(yīng)中間體、鑒定電催化活性位點(diǎn)等（Anal. Chem., 2017, 89, 960; ACS Energy Lett., 2019, 4, 215; J. Phys. Chem. Lett., 2021, 12, 5279; Chem. Comm., 2023, 59, 8412）。原位液相ToF-SIMS是迄今為止唯一已知可原位探測固液界面的質(zhì)譜分析技術(shù)，為揭示電化學(xué)、能源、環(huán)境、生命等領(lǐng)域重要表界面微觀結(jié)構(gòu)的時(shí)空演化機(jī)理及界面構(gòu)效關(guān)系提供了高效、獨(dú)特的研究平臺。
汪福意研究員課題組與中國科學(xué)院生態(tài)環(huán)境研究中心曲久輝院士/胡承志研究員團(tuán)隊(duì)合作，將原位液相SIMS技術(shù)拓展至納米孔道膜分離過程中的固液界面分析，原位捕獲了離子水簇在納濾膜孔道傳輸過程的水合形態(tài)變化，提供了基于水簇結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)化與其膜孔傳輸適配的納濾膜分離技術(shù)原理，為高性能納濾膜材料開發(fā)與膜分離系統(tǒng)優(yōu)化提供了實(shí)驗(yàn)依據(jù)。相關(guān)研究成果發(fā)表在近期的Sci. Adv.（2023, 9, eadf8412）和ACS Nano（2023, 17, 12629）上，汪福意研究員課題組張燕燕副研究員為論文共同通訊作者。
汪福意研究員課題組還與南昌大學(xué)陳義旺/胡笑添教授團(tuán)隊(duì)合作，獨(dú)創(chuàng)性地發(fā)展原位液相SIMS技術(shù)研究鈣鈦礦太陽能電池領(lǐng)域飽受困擾的前驅(qū)體溶液老化之謎，以直接分子證據(jù)揭示了三陽離子混合鹵化物鈣鈦礦前驅(qū)體溶液在長期存儲過程中的老化反應(yīng)機(jī)制。進(jìn)而，針對前驅(qū)體離子老化機(jī)制，提出了Lewis酸/堿添加劑減緩鈣鈦礦溶液老化的策略，并深入闡釋了添加劑化學(xué)結(jié)構(gòu)與其抑制老化效果之間的構(gòu)效關(guān)系。該研究工作表明，強(qiáng)大的原位液相ToF-SIMS新技術(shù)可作為“分子眼”促進(jìn)對鈣鈦礦溶液化學(xué)的深入理解，推動(dòng)鈣鈦礦器件產(chǎn)業(yè)化策略的設(shè)計(jì)和開發(fā)。這一研究成果發(fā)表在Angew. Chem. Int. Ed. (2023, 62, e202215799)上，張燕燕副研究員為第一作者，汪福意研究員為論文共同通訊作者。進(jìn)一步地，以低維鈣鈦礦前驅(qū)體溶液中的膠體粒子作為研究對象，率先應(yīng)用原位液相ToF-SIMS可視化間隔陽離子參與的膠體組裝行為，揭示氫鍵作用與量子阱結(jié)構(gòu)優(yōu)化的新機(jī)制，為實(shí)現(xiàn)高效低維鈣鈦礦太陽電池印刷提供了實(shí)驗(yàn)依據(jù)。研究成果發(fā)表在近期的Angew. Chem. Int. Ed.（2023, 62, e202303177）上，張燕燕副研究員為論文共同通訊作者。
液相ToF-SIMS原位剖析鈣鈦礦溶液老化化學(xué)及抑制老化作用機(jī)制
